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十博入口-中科院新型有机微纳激光材料的激发态过程研究获进展

4月 7th, 2021  |  国内

本文摘要:激光是20世纪以来人类最杰出的发明家之一。

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激光是20世纪以来人类最杰出的发明家之一。它已经广泛应用于军事国防、工业生产和人民日常生活的许多领域,涉及能源、信息、生物医药等一系列战略性新兴产业。随着科学技术的变化,激光技术有了很大的发展,其中微纳激光是激光技术与纳米科学交叉的研究前沿。

在微纳尺度上,激光器的三要素(谐振腔、增益介质和泵浦源)与传统激光器有明显的不同。在国家自然科学基金、科技部和中科院的大力支持下,中国科学院化学研究所光化学重点实验室赵永生课题组的研究人员近年来仍致力于有机微纳米激光材料和器件的研究,并在有机微纳米谐振腔结构的高效组装、回音壁模式有机微纳米激光和有机微纳米激光大面积高效构建等方面积极开展了系统的研究工作。发现有机材料在闪烁效率、柔韧性和可加工性方面具有独特的优势。

有机分子种类繁多,结构可设计,性能可剪裁,材料自由选择有相当大的灵活性。同时,有机材料一般具有较小的光吸收和光辐射截面。

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利用有机材料不易掺入的特性,可以构建固定互易带的受激发射,从而解决目前紫外和红外波段激光材料短缺的问题。更重要的是,有机激光的产生涉及到一种全新的粒子数反转和受激发射机制。在最近的研究中,研究人员自由选择了一个典型的四能级分子系统,通过激发分子内质子转移(ESIPT)过程,通过液相组装,可以控制和补充高质量的一维单晶法布里-珀罗模式谐振器。

在这类单晶纳米材料中,基态分子不以烯醇形式(e)存在,通过分子间氢键融合更加稳定。当分子被激发时,由于分子内电荷的新产生,质子供体的酸性和质子受体的碱性降低,然后分子内质子转移在皮秒时间内开始。结果,激发态分子主要不是以酮的形式(K)存在。

激发态的K结构可以通过有效的荧光电磁辐射裂变回基态的E结构,因此ESIPT过程可以形成一个原始的四能级系统。e结构和K结构具有不同的分子构型和电子结构,导致光吸收和提离之间产生相当大的斯托克斯位移,从而在增益过程中有效诱导自吸收损耗,不利于构建阈值更低的微纳激光器。在此基础上,通过外部作用进一步调控酮结构的激发态能级,构建了波长可切换的有机微纳米激光器(图1)。

相关研究成果发表于《德国应用化学》。此外,研究人员可以自由选择具有分子内电荷转移特性的化合物作为增益材料来构建有机微纳米激光器。这些化合物有两个较高的能级,能级结构和激发态过程对不同的环境有特定的要求。

首先,通过超分子有限域系统的设计,构造了两个上层种群数量的控制。此外,通过稳态和瞬态光谱分析,明确提出了一种全新的基于两个高能态协同增益的激光产生机制,获得了通过控制两个高能态之间产生的粒子数来控制增益区间的新思路。在此基础上,通过动态改变环境温度来控制分子内电荷转移过程,有效调节有机超分子微晶的增益区间,进而构建出具有固定互逆提离区间的宽光谱微激光器(图2)。

相关研究成果发表于《美国化学会志》。上述结果表明,有机材料中非常丰富的激发态过程为构建不利于粒子数反转的四能级体系提供了一种更有效的途径。此外,材料表现出不同的
该研究有助于理解有机微纳米激光器的增益过程,对新原理、新性能激光器件的设计和开发具有最重要的指导意义。

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图1。基于激发态分子内质子转移过程的波长可切换有机微纳米激光器图2。

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